Arata Kasuga se despierta igual que todas las mañanas, pero de camino a la escuela descubre que el sol es negro. Cuando es atacado por Lilith Asami, el mundo en el que vive se desintegra, para mostrar en su lugar una ciudad vacía y en ruinas. Arata había creado un mundo ilusorio con la ayuda de un misterioso grimorio y Lilith le da dos opciones, entregar el grimorio y olvidarlo todo o morir. Arata elige una tercera opción, estudiar magia para salvar la ciudad y traer de vuelta a su prima Hijiri Kasuga, desaparecida junto a todos los habitantes de la ciudad. Sin embargo, para ello debe "conocer" a la elite de la academia de magia Royal Biblia, las Trinity Seven.

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Arin Kannazuki, una de las Trinity Seven, tiene un parecido increíble con Hijiri y no deja de perseguir a Arata, llegando incluso a declararse como su futura esposa. Cuando Arata regresa a su cuarto, se encuentra en él con Lilith, Levi y Selina. Comienzan a hablar sobre que Arata sea el candidato a Rey Demonio y sobre su grimorio, llamado Códice de Ástil. Es entonces cuando los cuatro son encerrados en una barrera mágica.

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Arata es atacado por Mirai Yamana y Akio Fudou, miembros del grupo Grimoire Security y de las Trinity Seven. Arata es dado por muerto, pero su poder continua activo y está destruyendo la academia. Sin embargo, Arata no ha muerto, sino que ha sido trasportado junto a una misteriosa joven llamada Yui, que le enseña cómo elegir su Tema y un modo de detener el colapso.

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La academia está bajo un nuevo "colapso", por el que todos los estudiantes con bajo poder mágico se han quedado dormidos. La fuente del colapso parece ser Yui, la misteriosa chica a la que conoció Arata y que es una de las Trinity Seven. Para llegar hasta ella, Arata, Lilith, Levi y Arin deben atravesar una mazmorra subterránea, mientras Arata aprende a usar su magia de copia. Pero deben darse prisa, pues las Grimoire Security pretenden acabar con la vida de Yui para poner fin al colapso.

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Arata ya conoce a seis de las Trinity Seven y cada una de ellas comienza a interesarse por el candidato a Rey Demonio a su manera. Sin embargo, una poderosa presencia comienza a sembrar el caos en la academia.

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Arata conoce por fin a la última Trinity Seven, Lieselotte, hermana gemela de Selina. Sin embargo, embriagada por el poder, ha tomado un fragmento de Rey Demonio y se a autoproclamado candidata a Rey Demonio. Para tal fin, roba los poderes de Selina e intenta lo propio con Arata, convirtiéndose en una peligrosísima amenaza para toda la academia Royal Biblia.

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Lieselotte se infiltra en la academia buscando robar la magia de las Trinity Seven y la del propio director. Mientras la situación es crítica, Arata intenta copiar el Mantra Enchant de Akio para poder enfrentarse a Lieselotte con garantías. Sin embargo, Mantra Enchant propiciará un cambio sorprendente en el Códice Ástil.

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Arata se esfuerza en copiar la magia de todas las Trinity Seven para poder salvar a Lieselotte. Mientras, la academia Royal Liber es atacada y destruida por magos malvados, al mismo tiempo que la academia Royal Biblia era atacada por Lieselotte y el director decide transferir a Lilith y Arata a Grimoire Security para que investiguen lo ocurrido junto a Mirai y Akio.

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Arata, Mirai y Códice Ástil son los únicos transportados a la academia Royal Liber y en ella se encuentran con Hijiri, pero pronto descubren su verdadera identidad. Para más inri, Arata y Mirai no pueden utilizar su magia y Códice Ástil es su única esperanza.

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Arata pierde el control de su magia cuando ve en peligro a sus amigas y su otra mitad, Astral Trinity, toma el control. Convertido en el auténtico Rey Demonio, muestra todo su poder y derrota a Ilia, pero su magia ha desestabilizado la barrera en la que se encuentran y deben cooperar para escapar de ella.

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Una misteriosa muchacha llamada Lugh está atacando la academia Royal Biblia y tiene en jaque a Levi. Arata y el resto observan impotentes el ataque desde Royal Liber y deben apresurarse en volver a la academia antes de que Hijiri la destruya por completo.

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La batalla final está a punto de comenzar. Las Trinity Seven contra Iscariot. Arata contra Hijiri. ¿Qué candidato a Rey Demonio logrará la victoria?

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